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新能源器件解構(gòu)過程往往伴隨大量阻燃劑、塑化劑、全氟化合物等二次污染的發(fā)生。典型氯代有機磷阻燃劑磷酸三（2-氯乙基）酯（Tris(2-chloroethyl) phosphate,TCEP）具有化學(xué)穩(wěn)定、長距離遷移、致突變性等性質(zhì)，現(xiàn)有的吸附技術(shù)和光催化技術(shù)難以將其完全降解和低能耗修復(fù)。基于過二硫酸鹽（PDS）活化的類芬頓催化技術(shù)已經(jīng)廣泛用于難降解污染物的去除，但仍存在活性位點聚集、傳質(zhì)效率低等瓶頸。在資源循環(huán)和節(jié)能環(huán)保的背景下，亟需開發(fā)新的綠色技術(shù)應(yīng)對二次污染（如TCEP污染）。

針對上述問題，廣州能源所城鄉(xiāng)礦山集成技術(shù)科研團隊提出將富含鈣、氮元素的廢棄蝦殼生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為兼具高比表面積和Ca-N_x位點的多孔生物炭載體材料，實現(xiàn)納米零價鐵（nZVI）的均勻分散負載和TCEP的快速吸附。結(jié)果表明，研制的鈣單原子生物炭負載納米零價鐵復(fù)合材料（Fe@Ca-N-C），通過TCEP吸附（Ca-N_x位點）和PDS活化（Fe位點）的協(xié)同作用實現(xiàn)了TCEP的高效去除（下圖）；Ca-N_x位點對TCEP具有較高的吸附能（尤其是Ca-N₁位點，-0.894 eV），高于N_x位點的10倍；Fe位點（Fe⁰和Fe²⁺）將PDS活化為表面鍵合的羥基自由基（HO?_free），通過C-O鍵斷裂和C-Cl鍵羥基化完全去除TCEP，且在連續(xù)流動反應(yīng)柱中運行72小時零檢出。本研究為鈣單原子應(yīng)用和TCEP污染修復(fù)提供了理論與技術(shù)見解。

Ca-N_x位點和Fe位點協(xié)同實現(xiàn)TCEP降解示意圖

該研究得到了國家自然科學(xué)基金面上項目和廣東省自然科學(xué)基金面上項目的資助。相關(guān)研究以The isolated Ca-N_x sites in biochar boosting Fe catalyzed Fenton-like oxidation of Tris(2-chloroethyl) phosphate: Properties,mechanisms,and applications為題發(fā)表于Applied Catalysis B: Environment and Energy。論文通訊作者為廣州能源所李良忠研究員，第一作者為陽宸煜研究實習(xí)員。

論文連接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125056