久久久久久国产精品免费流畅|91高清国产经典在线观看|国产粉嫩泬一区二区三区|深夜免费黄色网址导航

工業(yè)上乙烯的生產主要依賴于石油裂解工藝，但該工藝面臨著資源限制和環(huán)境問題的挑戰(zhàn)，研究者一直在努力開發(fā)一種生產過程更可持續(xù)的乙烯生產替代方案。甲烷氧化偶聯(lián)（oxidation coupling of methane,OCM）通過一步反應將甲烷直接轉化成烯烴，是非石油路線合成低碳烯烴的重要途徑，對于改善能源利用結構及環(huán)境污染問題具有極大的促進作用。傳統(tǒng)的OCM反應將氧氣作為氧化介質，不可避免地帶來過度氧化反應的發(fā)生，導致甲烷轉化率和烯烴選擇性存在“蹺蹺板矛盾”，極大程度上限制了烯烴收率。

針對這一難題，廣州能源所新興固廢高值循環(huán)研究中心廢棄物處理與資源化利用科研團隊創(chuàng)新性地提出了以CO₂輔助的甲烷化學鏈氧化偶聯(lián)方法，將甲烷和二氧化碳兩種溫室氣體同時用于烯烴化學品的產生過程，并且保留了化學鏈反應的概念。本研究報道了一種以MnO-Na₂WO₄/SiO₂為載氧體的CO₂輔助甲烷化學鏈制烯烴方法。反應過程中CO₂作為弱氧化劑補充載氧體上釋放的晶格氧，XPS分析證實了CO₂的引入可以明顯提高反應過程中載氧體表面氧物種濃度，維持反應中的載氧體催化氧化活性，并且CO₂的調控作用使得反應過程中載氧體可以在更長時間內勻速釋放晶格氧，從而提高甲烷轉化率和烯烴生成速率等關鍵指標。同位素表征實驗揭示了CO₂與載氧體發(fā)生了充分的氧交換反應，交換過程中一部分氧物種保留在載氧體表面并參與到后續(xù)的氧化偶聯(lián)反應，同時反應過程中少量CO₂發(fā)生向烷烴生成的碳轉移途徑，從而實現(xiàn)了更高的CH₄轉化率和烯烴產率。

CO₂輔助的甲烷化學鏈氧化偶聯(lián)反應示意圖

CH₄-CO₂在載氧體上的反應路徑

研究成果為以CH₄和CO₂為主要組分的沼氣、垃圾填埋氣等氣體高值化利用提供了借鑒意義。該研究得到了國家自然科學基金面上項目和廣東省自然科學基金杰出青年基金項目的資助。相關研究以CO₂-assisted oxygen exchange to enhance the chemical looping oxidation coupling of methane為題發(fā)表于ACS Sustainable Chemistry & Engineering。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acssuschemeng.5c01466