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當(dāng)期期刊封面。研究團(tuán)隊(duì) 供圖

據(jù)悉，通過非均相熱催化，利用可再生綠氫對(duì)CO₂進(jìn)行轉(zhuǎn)化，有望為溫室氣體去路提供新路徑，同時(shí)可以為非化石來源的化學(xué)品和燃料合成提供全新方案。鑒于各行各業(yè)，特別是航空業(yè)，對(duì)碳?xì)淙剂系男枨笈c日俱增，通過CO₂加氫直接實(shí)現(xiàn)碳碳偶聯(lián)具有重大意義。

已有的研究提出，利用雙功能催化材料如In₂O₃/H-ZSM-5可實(shí)現(xiàn)高效碳碳偶聯(lián)，即先在金屬氧化物In₂O₃上將CO₂轉(zhuǎn)化為甲醇，所得的甲醇再轉(zhuǎn)移至酸性分子篩上進(jìn)行偶聯(lián)轉(zhuǎn)化為烴。該過程打破了費(fèi)托合成過程中的Anderson–Schulz–Flory（ASF）限制，在調(diào)控?zé)N類產(chǎn)物選擇性方面展現(xiàn)出較大潛力。

在該雙功能催化過程中，縮短雙功能組分距離可促進(jìn)反應(yīng)中間體轉(zhuǎn)移，從而顯著提高碳碳偶聯(lián)性能。然而，粉末混合的銦基材料容易喪失碳碳偶聯(lián)活性，這可能是由于在反應(yīng)過程銦物種遷移至沸石分子篩內(nèi)，中和毒化了沸石B酸位點(diǎn)；同時(shí)銦物種的遷移導(dǎo)致氧化銦表面氧空位活性位點(diǎn)發(fā)生重構(gòu)，導(dǎo)致失活；此外，長(zhǎng)時(shí)間甲醇轉(zhuǎn)化形成的沸石積碳是該雙功能催化體系的另一個(gè)潛在失活因素。

該研究報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的方法來克服上述3個(gè)難題：一是在H-ZSM-5沸石晶體外原位生長(zhǎng)一層硅沸石Silicalite-1（S-1）殼層，從而抑制了銦的遷移，保持了H-ZSM-5的酸性；二是阻止In₂O₃表面過度還原；三是通過抑制甲醇-烴轉(zhuǎn)化中的芳烴循環(huán)來提高催化劑壽命。因此，本方法可以恢復(fù)在納米尺度（粉末混合）下C₂⁺烴的合成活性。此外，在微米尺度（顆?；旌希┫?，與無S-1殼層的催化劑相比，含有S-1殼層催化劑的性能更高。

該研究發(fā)展了一種有效的屏蔽策略，為提升CO₂加氫雙功能材料的催化性能及穩(wěn)定性提供了創(chuàng)新方案。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1021/jacsau.2c00621