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原文鏈接：https://news.sciencenet.cn/htmlnews/2024/6/525376.shtm

近日，中國科學院廣州能源研究所研究員袁浩然團隊在中國科學院基礎研究領域青年團隊項目的資助下，在溫和條件下廢聚乙烯加氫裂化催化調(diào)控機制研究方面取得進展，為廢聚乙烯低耗、高值化再生提供了理論支撐。相關成果分別發(fā)表于《化學工程雜志》《能源轉(zhuǎn)換與管理》《中國科學：技術(shù)科學》。

塑料制品廣泛應用于人類生產(chǎn)生活。塑料制品消費量的不斷增加不僅造成化石資源的大量消耗，其不恰當?shù)幕厥仗幚矸绞竭€將加劇環(huán)境污染問題。因此，尋求高效經(jīng)濟的廢塑料處理方法對于保障可持續(xù)發(fā)展和環(huán)境安全具有重要意義。

針對聚乙烯（PE）加氫裂化反應機理不清、構(gòu)效關系不明等問題，袁浩然團隊選擇常用于石油加氫裂化和異構(gòu)化反應的工業(yè)ZSM-22沸石作為催化劑載體，通過球磨法獲得m-ZSM-22后采用浸漬法合成Ru/m-ZSM-22催化劑。該催化劑在250℃-3 MPa-6 h反應條件下可實現(xiàn)PE制備液相產(chǎn)率＞80 wt.%。

同步輻射測試表明，金屬和氧化Ru物種共存。Ru(101)和RuO₂簇氫解反應能壘DFT計算結(jié)果表明，Ru(101)易促進PE內(nèi)部和末端C-C鍵的氫解反應；而RuO₂簇對PE中間C-C鍵斷裂表現(xiàn)出更高反應能壘，不支持長鏈烷烴氫解反應。該研究揭示了金屬/酸催化PE解構(gòu)-異構(gòu)串聯(lián)反應機理，闡明酸性位點可及性和Ru金屬粒徑、價態(tài)及配位結(jié)構(gòu)的調(diào)控機制，指出Ru金屬價態(tài)調(diào)控鏈烴脫氫-烯烴脫附反應是PE加氫裂化/氫解反應的控制步驟，由此明確了催化過程構(gòu)效關系，為催化劑優(yōu)化設計、強化PE解構(gòu)-異構(gòu)反應活性提供了基礎機制理論支撐。

不僅限于ZSM-22沸石，該研究對商用微孔沸石（如絲光沸石）進行同樣球磨改性，發(fā)現(xiàn)制得催化劑的金屬利用率和酸性位點可及性大大提升。小粒徑Ru和高酸性位點可及性在提升反應效率、抑制甲烷生成和提高異構(gòu)率方面具有關鍵作用。

相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150332

https://doi.org/10.1016/j.enconman.2023.117983

https://doi.org/10.1007/s11431-024-2701-0

Ru/m-ZSM-22催化劑表征結(jié)果。研究團隊供圖

不同Ru結(jié)構(gòu)表面氫解/加氫裂化反應能壘。研究團隊供圖

Ru/m-ZSM-22催化PE加氫裂化反應路徑。研究團隊供圖