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原文鏈接：學者破解化學鏈制氫中載氧體穩(wěn)定性難題—新聞—科學網(wǎng)

中國科學院廣州能源研究所研究員黃振團隊和東北石油大學化學化工學院教授李翠勤團隊合作，在國家自然科學基金、廣東省基礎與應用基礎研究基金等項目的資助下，成功破解化學鏈制氫中載氧體穩(wěn)定性難題。近日，相關成果發(fā)表于《能源化學》（Journal of Energy Chemistry）。

Fe₂O₃@SiO₂核殼結構載氧體氧化還原活性和穩(wěn)定性之間的“蹺蹺板”問題。

氫能作為一種終極清潔能源，能夠有效規(guī)避溫室效應。近年來，化學鏈制氫技術因其高效靈活的能源轉化與制備能力而備受關注。然而，該技術對載氧體的選擇極為嚴苛，要求載氧體不僅需具備較高的氧容量和可調控的反應活性，還需在苛刻的工況下保持結構的完整性。

載氧體在晶格氧釋放和恢復過程中易發(fā)生燒結、團聚和失活，這是制約化學鏈工藝大規(guī)模工業(yè)化的主要瓶頸之一。隨著研究的深入，載氧體的結構已從簡單的宏觀機械混合逐漸發(fā)展為微觀納米調控，以期提升活性和穩(wěn)定性。核殼結構載氧體因其優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和機械強度，能有效避免活性組分的浸出。然而，惰性組分的引入會降低載氧體的活性，且多級載氧體晶格氧的遷移轉化及金屬離子的運動過程仍缺乏系統(tǒng)的研究。如何精準調控并平衡載氧體的活性與穩(wěn)定性，已成為當前亟待解決的關鍵問題。

Fe₂O₃@SiO₂核殼結構載氧體的合成和結構表征。

針對該問題，研究團隊創(chuàng)新性設計并合成了系列具有精準外殼厚度、納米級限域的多級核殼結構載氧體Fe2O3@SiO2，深入探究惰性載體厚度與空間結構對載氧體穩(wěn)定性與傳質速率的雙重影響機制，旨在尋求化學鏈制氫過程中活性與穩(wěn)定性的動態(tài)平衡。研究結果表明，薄殼層（70納米）展現(xiàn)出卓越的循環(huán)穩(wěn)定性，連續(xù)30次氧化還原循環(huán)性能保持穩(wěn)定；而厚殼層（200納米）因反應過程中生成大量的惰性Fe2SiO4導致快速失活。

Fe₂O₃和Fe₂O₃@SiO₂?(FS) 的制氫性能和循環(huán)穩(wěn)定性研究。本文由研究團隊供圖

該研究還利用聚焦離子束-透射電子顯微鏡結合原位透射電子顯微鏡直觀揭示了惰性SiO₂殼層的限域作用，有效抑制了Fe₂O₃的團聚行為。這種獨特的核殼結構與可控殼層厚度為具有空間結構的高效長壽命載氧體的設計合成提供新思路。

相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2025.05.005